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九石 正美*; 長谷川 裕*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*
PNC TJ1564 97-002, 20 Pages, 1997/03
TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129を含むため、ヨウ素のアスファルト固化体からの浸出挙動を把握した。また、アスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から微生物の共存によるアスファルトの分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の4項目である。(1)収着データベースの作成・これまでに行ったヨウ素収着試験結果158レコードをデータベースに登録した。・同様にヨウ素収着に関する文献調査結果210レコードをデータベースに登録した。・同様に炭素収着に関する文献調査結果67レコードをデータベースに登録した。・ヨウ素及び炭素を除く18核種についてJICST文献検索を行った。収着データベースの作成の一環として以下の吸着試験を実施した。・ハイドロタルサイト(HT)のヨウ素吸着は、炭酸イオン濃度が増大すると低下した。・セメント間隙水中でのHTのヨウ素吸着も高アルカリのために低下した。(2)アスファルト固化体からのヨウ素等の浸出挙動の検討・アスファルトからの核種浸出は、添加した化合物の種類には依存せずに、充填量に比例した。・アスファルトのみではほとんど膨潤しないが、固化体は浸漬期間を通じて膨潤した。・核種の浸出速度は浸漬時間の平方根に比例した。その速度からセメント間隙水中でも200lドラム缶の実固化体は約1000年で90%の核種が溶出すると予測された。・模擬セメント間隙水であるCa(OH)2溶液中で、核種の浸出速度は蒸留水中より低下したが、NaOH溶液中ではむしろ増大した。(3)微生物活動によるアスファルトの劣化挙動の調査・手賀沼から高いアスファルト分解能を持つ菌を分離した。・好気条件において、微生物のアスファルト分解に伴って培養液中に粉末状のアスファルトが溶出された。その溶出された粉末状のアスファルトを微生物の分解物として考慮した・しなかった場合、最大分解速度はそれぞれ160と423g/m2・yearであった。・好気条件下におけるアスファルトの最大分解速度は約10g/m2・yearであった。(4)アスファルト分解によって生じる有機物の確認・好気条件下において、B6微生物のアスファルト分解に伴って培養液のDOCが急に増え、最終的に367ppmに達した。・脱窒条件下において、菌ある・なしに関わらず培養前後のDOC変化が少なかっ
not registered
PNC TJ1564 97-001, 122 Pages, 1997/03
TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129を含むため、ヨウ素のアスファルト固化体からの浸出挙動を把握した。また、アスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から微生物の共存によるアスファルトの分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の4項目である。(1)収着データベースの作成・これまでに行ったヨウ素収着試験結果158レコードをデータベースに登録した。・同様にヨウ素収着に関する文献調査結果210レコードをデータベースに登録した。・同様に炭素収着に関する文献調査結果67レコードをデータベースに登録した。・ヨウ素及び炭素を除く18核種についてJICST文献検索を行った。収着データベースの作成の一環として以下の吸着試験を実施した。・ハイドロタルサイト(HT)のヨウ素吸着は、炭酸イオン濃度が増大すると低下した。・セメント間隙水中でのHTのヨウ素吸着も高アルカリのために低下した。(2)アスファルト固化体からのヨウ素等の浸出挙動の検討・アスファルトからの核種浸出は、添加した化合物の種類には依存せずに、充填量に比例した。・アスファルトのみではほとんど膨潤しないが、固化体は浸漬期間を通じて膨潤した。・核種の浸出速度は浸漬時間の平方根に比例した。その速度からセメント間隙水中でも200lドラム缶の実固化体は約1000年で90%の核種が溶出すると予測された。・模擬セメント間隙水であるCa(OH)2溶液中で、核種の浸出速度は蒸留水中より低下したが、NaOH溶液中ではむしろ増大した。(3)微生物活動によるアスファルトの劣化挙動の調査・手賀沼から高いアスファルト分解能を持つ菌を分離した。・好気条件において、微生物のアスファルト分解に伴って培養液中に粉末状のアスファルトが溶出された。その溶出された粉末状のアスファルトを微生物の分解物として考慮した・しなかった場合、最大分解速度はそれぞれ160と423g/m2・yearであった。・好気条件下におけるアスファルトの最大分解速度は約10g/m2・yearであった。(4)アスファルト分解によって生じる有機物の確認・好気条件下において、B6微生物のアスファルト分解に伴って培養液のDOCが急に増え、最終的に367ppmに達した。・脱窒条件下において、菌ある・なしに関わらず培養前後のDOC変化が少なかっ
平成7年度安全研究成果(成果報告票) -環境放射能安全研究年次計画(平成3年度平成7年度)-not registered
PNC TN1410 96-057, 56 Pages, 1996/10
平成8年8月26日の科学技術庁原子力局安全調査室からの協力依頼に基づき、環境放射能安全研究年次計画(平成3年度平成7年度)に登録された研究課題(9件)について成果報告票を作成した。本報告書は、国に提出した成果報告票を取りまとめたものである。
九石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*; 林 孔華*; 川上 泰*
PNC TJ1564 96-002, 19 Pages, 1996/03
TRU廃棄物には、地下水に対して溶けやすい長半減期核種のヨウ素129及び炭素14が含まれているものも存在するため、これらの核種の移行の遅延を期待できる緩衝材の検討を行った。また、TRU廃棄物の一つであるアスファルト固化体の長期耐久性評価の観点から地下水環境を想定した溶出特性の検討と微生物の存在にる分解挙動について評価を行った。実施項目は以下の5項目である。(1)処分環境(強還元及び高pH)での天然鉱物や無機イオン交換体への核種吸着実験TRU廃棄物処分を想定した環境下において天然鉱物や無機イオン交換体へのヨウ素吸着実験を行った。(2)性能評価に使用できるヨウ素及び炭素の移行パラメータの検討放射性ヨウ素及び炭素を含有するTRU廃棄物を処分した場合の処分システムの性能評価を行うためのヨウ素及び炭素の移行パラメータを調査した。(3)アスファルト固化体からのヨウ素の浸出挙動の検討硝酸塩47.5%、CsI2.5%を含む模擬アスファルト固化体を作製し、浸出試験を実施した。浸出液には、蒸留水系及び処分環境を模擬したpHが12程度の液を使用した。(4)アスファルトを最も劣化させ易い微生物の検討分離した菌株と既存の菌株を用いて、好気条件下で微生物によるアスファルトの各画分とアスファルトそのものの分離実験を行った。(5)アスファルトの微生物分解に関するシナリオの検討微生物の生育環境、増殖に必要な栄養分、及び各バリアに対する影響を総合的に考察し、地層処分中に起こりうる生物的なプロセスを追求した。これらの知見に基づいて、微生物によるアスファルト分解に関するシナリオを作成した。
not registered
PNC TJ1609 95-001, 24 Pages, 1995/03
放射性ヨウ素廃棄物が再処理プロセスから回収される化学形態の特性を考慮して、ヨウ素廃棄体の地層処分における現状での課題を摘出し、ヨウ素廃棄物のような超長期間にわたる放射性廃棄物の処分の安全性に対する考え方を検討した。また、再処理プロセスを含めてヨウ素の処理システムを考えられる処分シナリオに基づき検討することにすると共に、ヨウ素処理・処分システムを評価するための評価システムについての考え方を検討した。
not registered
PNC TJ1564 95-001, 171 Pages, 1995/03
TRU廃棄物処分では、地下水に対して可溶性で、長半減期核種のヨウ素129及び炭素14が性能評価上重要な核種である。そのためこれら核種を浸出しにくい固化体及び移行の遅延を期待できる緩衝材の開発を行なう必要がある。本研究では、固化体及び緩衝材を開発することを目的として調査及び実験検討を行い、以下のような成果を得た。(1)核種の閉じ込め性能の高い固化体及びそれらの製造方法の調査・検討1)高レベル廃棄物で検討されている金属やセラミックのオーバーパックをTRU廃棄物にも適用することは可能である。高レベル廃棄物に較べ熱や放射線の影響は軽減される。2)TRU廃棄物の固化体の研究はコンクリートに関するものが最も多い。3)ヨウ素の閉じ込め性能の高い固化体には、低温でガラス化できるLPD法やゾル・ゲル法、直接AgIをガラス化する超イオン伝導ガラスなどが示唆された。4)14Cの閉じ込めには、炭化物系セラミックス(SiC)の合成が非常に安定な固化体を形成しうることが示唆された。(2)処分環境下(還元雰囲気)での天然鉱物や無機イオン交換体への吸着実験1)鉱物a.Serpentine、b.Chrisotileを含むSerpentine、c.Chrisotile及び酸化物試料としてd.酸化マグネシウムとe.水酸化ニッケルについて還元雰囲気下でヨウ素の吸着実験を行った。その結果、還元雰囲気下でも吸着することが確認された。2)ZPCはいずれもpH=10以上の高い値を示した。3)緩衝材粘土中の14Cの拡散速度はIやTcに較べて遅い。原因は14Cの化学形態である。4)カルサイトへの14Cの同位体交換は、HCO3-の吸着とカルサイトの再結晶反応があった。(3)拡散遅延が期待できる緩衝材の調査・検討1)緩衝材中の拡散を遅延する方法には、不溶性沈澱を作る方法がある。2)無機イオン交換体の添加により、拡散を遅延させる方法もある。3)高圧密ベントナイト中ではイオン排斥によりヨウ素の拡散は遅延される。4)有機物を含む粘土は含まない粘土に較べて拡散速度が極端に低下しすることから、有機物とヨウ素のなんらかの相互作用が考えられている。(4)ヨウ素等のハロゲン元素胚胎地層の調査・検討1)茂原のヨウ素胚胎地層は、海成起源物質の死骸が沈澱堆積してできたものである。2)ヨウ素が拡散して消失しなかった原因は、地層構造や泥岩層の
波高分析法の適用性評価)富樫 昭夫; 岡本 文敏; 菅沼 隆; 篠崎 忠宏
PNC TN8410 94-261, 90 Pages, 1994/06
使用済燃料の溶解工程において発生する放射性ヨウ素(129I)は、化学形態の複雑さや、その放射能毒性の観点から再処理施設の運転管理や安全管理上留意すべき重要な核種である。しかし、FBR使用済燃料再処理工程における129Iについては、工程内挙動や特性など十分な知見が得られておらず、129I分析法の確立が課題となっている。当室では、NO2ガス追い出し-波高分析法によるFBR燃料溶解液中の微量ヨウ素分析法の検討を進めており、これまでの基礎試験において、25%NO2-N2混合ガス追い出し法により硝酸溶液中のI-,IO3-,IO4-の各形態ヨウ素を90%以上分離出来ることを明らかにした。今回、筆者らは、難溶性ヨウ素化合物にも着目し、模擬溶解液を用いてその生成過程、化学形態及び分離条件などを調査するとともに、常温において気体状で取り扱うことのできる5%NO2-N2混合ガスを追い出しガスとして用い、不足分のNO2-を亜硝酸ナトリウム試薬の添加により補う分離方法を検討した。また、微量ヨウ素の追い出し効率を向上させるため、安定ヨウ素担体の添加による効果を確認した。その結果、模擬溶解液中に存在する主要な難溶性ヨウ素化合物は、AgI及びPdI2であり、これらは硝酸溶液中で加熱することによって容易に分解することを実験的に確かめた。また、亜硝酸ナトリウム添加、5%NO2-N2混合ガス追い出し法によるヨウ素の分離回収率は、難溶性ヨウ素化合物を含む各ヨウ素形態において90%以上であり、セル内操作としての実用性が確認できた。なお、トレーサ試験によって求めた本分析法の定量下限は129Iとして0.037Bq/mlであり、129I濃度0.37Bq/mlにおける変動係数(CV)は、約2%であり、FBR燃料溶解液中の129I分析法として適用できる見通しを得た。
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PNC TJ1609 92-003, 54 Pages, 1992/03
核燃料サイクル施設から放出される放射性廃棄物の環境影響評価は、これまでソースターム、放射性物質の環境での移行等を考慮したモデルにより評価されているが、移行に大きな影響を与えると考えられる物理・化学形態に関する考慮はなされていない。そこで、より現実的な評価を行う観点から、施設から放出される放射性廃棄物の物理・化学形態及び環境中での物理・化学形態変化について調査し、環境影響評価に与える影響について研究を行った。
丸石 正美*; 池田 泰久*; 熊谷 幹郎*
PNC TJ1262 92-002, 27 Pages, 1992/02
本研究は、放射性ヨウ素を含む廃棄物を安全に処分するための最終処分法を確立することを目的としている。一般に、ヨウ素のようなアニオンは、地下水環境下においては吸着され難く、カチオン性核種のように天然バリアーによる拡散遅延効果が期待しがたい。そこで、本研究では、人工バリアーとしてヨウ素吸着材の検討を行っている。本年度は、候補材として天然鉱物のシン砂、人工の銀チオ尿素添着モンモリロナイトおよび無機イオン交換体の3種類について、その吸着特性や吸着機構を検討した。また、漏洩防止という観点から疎水性のヨウ素固定化材についても検討した。その結果は次のようにまとめられる。1.シン砂の吸着機構1)吸着温度が上昇しても吸着量が減少しないことから物理吸着ではない。また、共存イオン効果もないことから、イオン交換による吸着でもないと判断された。2)平衡吸着量は、10/SUP-5mol/g程度であり、この吸着量はシン砂に含まれるHgSに比べて極めて少なく、また、ヨウ素がHgS試薬と反応しないこと及び元素分析の結果から判断すると、ヨウ素のシン砂への吸着はHg/SUB2/Sのような一価の水銀化合物が反応して不溶性のHg/SUB2/I/SUB2を生成するためと推定された。3)地下水環境下においても、シン砂のヨウ素分配比(Rd)は、低濃度ならば約10,000であり、ヨウ素吸着材として十分に機能することが立証された。2.銀チオ尿素添着モンモリロナイトの吸着機構1)元素分析やIR測定の結果、吸着材の調整に使用した銀チオ尿素錯体は、3分子のチオ尿素が銀にS配位していることが確認された。2)本吸着材の吸着機構は、モンモリロナイトに取り込まれた銀チオ尿素錯体がヨウ素を吸着、またはチオ尿素が流出することによって生じる銀の加水分解種がヨウ素を吸着していると考えられた。3.無機イオン交換体の吸着特性、本年度調整したハイドロタルサイト系の中で、Mg/Bi系の化合物が高いヨウ素吸着能を示した。ただし、地下水環境下では、共存イオンの影響を受けて、吸着率が低下する傾向にあった。4.疎水性ヨウ素固定化材の特性、接触角を粉末法で測定した結果、非常に濡れにくいことは確認されたが、水に接触した面からは、通常のヨウ化銀の溶解度にしたがって溶出が起こると推定された。
平成2年度)(環境放射能分野)not registered
PNC TN1410 92-035, 111 Pages, 1992/01
環境放射能分野の安全研究は、(1)環境線量に関する研究、(2)環境から人への放射性物質の移行に関する研究、(3)線量算定モデル及び国民の被ばくの算定に関する研究(4)安全評価研究の4分野で構成されている。本報告書は、平成2年度までの環境放射能分野にかかわる安全研究の5年間の成果について、「動燃における安全研究の成果 (昭和61年度平成2年度)(環境放射能分野)」として、とりまとめを行ったものである。
松本 史朗*
PNC TJ1609 91-002, 48 Pages, 1991/03
再処理施設から放出される放射性廃棄物の環境影響評価は、これまでソースターム、放射性物質の環境中での移行等を考慮したモデルによる評価がなされてきた。今後、より現実的な評価を行う観点から、施設から放射性廃棄物の物理・化学形態、また、環境中でのこれら物理・化学形態の変化が、その環境影響評価に与える影響について調査することが必要と考えられる。使用済燃料の再処理において発生する放射性気体には、3H、14C、85Kr、129I、131Iなどの気体状放射性物質が含まれるが、被爆線量当量は129Iが最も大きく、ヨウ素の施設内および環境中での挙動が極めて重要と言える。ヨウ素は軽水炉燃料中ではペレット中にヨウ化物(主にCsI)として均一に分散されていると考えられている。燃料の溶解工程では酸化ウランの硝酸による溶解の際に生成される亜硝酸によって酸化され、I2としてオフガス中に大部分が放出されるが、一部は溶解液中に残存する。残存ヨウ素は共除染工程以後の工程にとり込まれ、有機ヨウ素の形態で槽類オフガス中へ移行すると考えられている。また、高レベル廃液には242Cm、244Cmが含まれていることから、これらの核種は自発核分裂によって131Iを発生する。従って、ヨウ素の除去のみならず、放出時のヨウ素の物理・化学形態を知る上でもヨウ素の再処理プロセス内の挙動を的確につかまえておくことが必要である。本調査研究では再処理施設の工程内を主対象としたヨウ素の挙動について、最近の文献を中心に調査し、その概要をまとめた。また、最近開発された疎水性ヨウ素吸着剤の特徴およびその利用についての考え方をまとめ、ヨウ素の再処理工程内および環境中での物理・化学形態を検討することにする。
